Sundt lærte seg romanispråket og forsøkte å reise etter fantefølger rundt i landet. Dette resulterte i hans første folkelivsavhandling, Beretning om Fante- eller Landstrygerfolket i Norge (1850).
Sundt var ellers opptatt av å studere befolkningsutviklingen og kom til banebrytende oppdagelser i utviklingen av generasjonsbølger. Denne oppdagelsen av generasjonsbølgene i befolkningen har fått navnet Eilert Sundts lov og er blitt et standardelement i demografien.
Barn født utenfor ekteskap ble oppfattet som et stort problem, og Sundt behandlet temaet i to avhandlinger, Om Sædeligheds-Tilstanden i Norge (1857) og Fortsatte Bidrag angaaende Sædeligheds-Tilstanden i Norge (1864). Han utviklet en enestående innlevelse med og sympati for dem som representerte sosiale problemer. Alkoholisme var også et tema som opptok Sundt. Dette førte til avhandlingen Om Ædrueligheds-Tilstanden i Norge (1859).
Sundt var en overbevist folkeopplysningsmann og var blant stifterne av Selskabet for Folkeoplysningens Fremme i 1850 (formann 1856–66) og av Christiania Arbeidersamfund i 1864 (formann 1864–70).